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第一单位!“双一流”发Nature
时间:2023-10-11 17:46 点击次数:105

  苏州大学放射医学与辐射防护国家重点实验室副研究员张海龙、硕士研究生李奡以及博士后李凯为该论文工作的共同第一作者,苏州大学王殳凹教授、王亚星教授、清华大学徐超副教授以及美国科罗拉多矿业大学Thomas E. Albrecht-Schönzart教授为共同通讯作者。

  目前从镧系裂变产物中分离镅的各种工艺,大多数是基于溶剂萃取,同时利用水溶液配体或溶剂成分对三价镅和镧的化学亲和力的微小差异。然而,由于镧系元素和镅具有相同的主要氧化态(三价阳离子)和几乎相同的离子半径,这些分离方法的效率相对较低。

  研究人员利用了一个从镧系元素中分离镅的新策略,即改变其元素价态,将镅氧化到四价氧化态。镧系元素无法达到这个价态,但锕系的某些元素可以达到,包括铀、镎、钚和镅。锕系元素的四价氧化态通过形成络合物而稳定,化学性质与镧系元素区别较大,可以利用这一特点作为分离技术的基础。

  研究人员使用硒钨酸盐,它作为一种多金属氧酸盐POM,可以选择性地与镅离子结合,而忽略三价镧系元素;这种POM不包含任何可以将AmO22+转化为Am3+的有机物。之前已有研究证明其他POMs可以稳定锕系元素离子,但是在水溶液中形成长期稳定的镅离子POM络合物是前所未有的。

  实验结果表明,控制 POM 团簇中的空隙结构可以实现 Am(VI) 在水溶液中前所未有的络合和稳定,从而形成一种新的分离策略,这种策略具有高效、不含有机物成分、成本低等优点,为在核废料后处理过程中从裂变产物中分离锕系元素开辟了新方法。

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